活性炭基催化水解羰基硫催化剂的筛选及动力学研究【摘要】 黄磷尾气中 CO可用作一碳化工原料气,但其中的羰基硫（COS）是影响一碳化工的有害物质,实现黄磷尾气资源化必须脱除其中的 COS。本论文根据黄磷尾气的特征,采用催化水解法脱除 COS并同时吸附产生的 H2S。本文采用凝胶法制备了用于催化水解 COS反应的活性炭负载金属氧化物催化剂；考察了催化剂活性、活性炭种类及活性炭载体表面的物理化学特性、孔结构等对催化剂性能的影响、焙烧温度、干燥温度、活性组分种类和浓度、碱强度及稀土种类和含量对 COS催化水解反应的影响；并对催化剂的再生方法进行了系统研究。针对黄磷尾气的特殊性和复杂性,本文还对影响 COS水解反应的动力学因素进行了研究,包括 COS进口浓度、空速、水含量、反应温度、O2 浓度和 CO浓度等。通过 SEM、XRD、XPS、BET 等对催化剂进行了表征,通过 Boehm滴定法测定了催化剂表面的化学性质,根据各种表征结果提出了 COS催化水解反应机理。催化剂活性测试实验结果表明：以椰壳活性炭为载体制备的催化剂脱除 COS的活性优于其他载体,负载 Fe203含量为 2.55.0%、玎（Fe）：n（Cu）=10 的催化剂在 170干燥、500焙烧后活性较高,O2 浓度的增加使. 更多还原【Abstract】 CO is present in a large portion of off-gas of yellow phosphorus. COS is a harmful gas which can affect the Cl (one carbon) chemical industry. If yellow phosphorus tail gas can be used as raw material gas to synthesize chemically product, removal of COS are needed. According to the characteristics of yellow phosphrus tail gas, the COS and product of H2S can be removed simultaneously by catalytic hydrolysis method.A novel type of metal oxide/active carbon catalysts was prepared by sol-gel method . 更多还原 【关键词】 黄磷尾气； 活性炭； 羰基硫； 催化水解； 【Key words】 yellow phosphorous tail gas； activated carbon； canbonyl sulfide； catalytic hydrolysis； 摘要 4-6 Abstract 6-7 第一章 绪论 12-14 1.1 课题研究的背景及意义 12 1.2 主要研究内容 12-14 第二章 文献综述 14-27 2.1 COS 的来源及性质 14-15 2.1.1 COS 的来源及危害 14 2.1.2 COS 的性质 14-15 2.2 COS 的脱除方法 15-19 2.2.1 湿法脱除羰基硫 15-17 2.2.2 干法脱除 COS 17-19 2.3 固态催化剂下的 COS 水解 19-22 2.3.1 载体 19-21 2.3.2 活性组分与助剂 21-22 2.4 COS 水解催化剂的失活与再生 22-23 2.4.1 导致催化剂失活的因素及机理 22-23 2.4.2 抑制失活方法 23 2.5 固体催化剂中 COS 水解反应机理和反应动力学研究 23-27 2.5.1 COS 水解反应动力学 23-25 2.5.2 反应机理研究 25-27 第三章 催化剂制备和活性评价的实验方法 27-33 3.1 催化剂制备 27 3.2 实验仪器 27-28 3.3 实验药品 28 3.4 催化剂活性的测定 28-29 3.5 气体分析 29 3.6 催化剂评价指标 29-31 3.7 催化剂表征 31-33 3.7.1 BET 31 3.7.2 SEM 31 3.7.3 XPS 31-32 3.7.4 XRD 32 3.7.5 Boehm 滴定分析的测定 32 3.7.6 pH 测定 32-33 第四章 以煤质活性炭为载体催化剂的筛选和活性评价 33-66 4.1 煤质活性炭载体上负载 A1203 催化水解 COS 的活性评价 33-43 4.1.1 催化剂制备方法 33 4.1.2 催化剂活性评价 33-40 4.1.3 活性炭基催化剂与 T504 催化剂水解 COS 的效率对比 40-41 4.1.4 催化剂表征 41-43 4.2 煤质活性炭上负载过渡金属氧化物水解 COS 的活性评价 43-53 4.2.1 催化剂制备方法 43 4.2.2 催化剂活性评价 43-53 4.3 添加稀土元素对催化水解 COS 活性的影响 53-59 4.3.1 催化剂制备 53 4.3.2 催化剂活性评价 53-54 4.3.3 稀土加入量对催化水解 COS 活性的影响 54-55 4.3.4 催化剂表征 55-59 4.4 催化剂再生实验研究 59-64 4.4.1 催化剂的制备 59 4.4.2 催化剂再生 59 4.4.3 催化剂活性的测定 59-62 4.4.4 催化剂表征 62-64 4.5 本章小结 64-66 第五章 以椰壳活性炭为载体催化剂的筛选和活性评价 66-93 5.1 催化剂制备 66 5.2 催化剂活性评价 66-77 5.2.1 不同载体对催化水解 COS 活性的影响 67 5.2.2 稀土元素对催化水解 COS 活性的影响 67-71 5.2.3 干燥温度对催化水解 COS 活性的影响 71-77 5.3 实验条件的影响 77-84 5.3.1 温度对 COS 催化水解活性的影响 77-78 5.3.2 空速对 COS 催化水解活性的影响 78-79 5.3.3 进口浓度对 COS 催化水解活性的影响 79-80 5.3.4 水含量对 COS 催化水解活性的影响 80-81 5.3.5 O_2 含量对 COS 催化水解活性的影响 81-83 5.3.6 CO 气氛对 COS 催化水解活性的影响 83 5.3.7 COS 水解催化剂脱除 H_2S 实验研究 83-84 5.4 催化剂再生实验研究 84-92 5.4.1 催化剂的制备 84-85 5.4.2 催化剂再生 85 5.4.3 催化剂活性的测定 85-88 5.4.4 催化剂物性表征 88-92 5.5 本章小结 92-93 第六章 COS 水解反应动力学研究 93-102 6.1 COS 水解反应动力学预备实验 93 6.2 COS 水解反应动力学实验 93-101 6.2.1 空速对反应速率的影响 93-95 6.2.2 本征动力学数据处理 95-96 6.2.3 温度对反应速率的影响 96-100 6.2.4 水含量对反应速率的影响 100 6.2.5 氧含量对反应速率的影响 100-101 6.3 本章小结 101-102 第七章 活性炭基催化剂的 XPS 光电子能谱分析 102-109 7.1 不同催化剂的 XPS 谱图 102-105 7.1.1 新鲜催化剂的 XPS 图谱 102-103 7.1.2 70反应后失活催化剂 XPS 图谱 103-104 7.1.3 50反应后失活催化剂 XPS 图谱 104-105 7.2 XPS 表征结果分析 105-107 7.2.1 C 局部扫描图分析 105-106 7.2.2 O 局部扫描图分析 106 7.2.3 Fe 局部扫描图分析 106-107 7.2.4 S 局部扫描图分析 107 7.3 脱除 COS 反应机理的提出 107-108 7.4 本章小结 108-109 第八章 结论与建议 109-111 8.1 结论 109-110 8.2 建议 110-111 致谢 111-112 参考文献【索购全文】Q 联系 Q：138113721 1030850491 全文提供服务费：25 元 RMB 即付即发支付宝账号：xinhua59168yahoo.com.cn【说明】1、本站为中国学术文献总库合作代理商，作者如对著作权益有异议请与总库或学校联系；2、为方便读者学习和引用，我们可将图片格式成 WORD 文档，费用加倍。