闽江学院本科毕业论文( 设计)题 目 掺杂钇的钌基催化剂的制备与应用 学生姓名 沈明芳 学 号 120071202220 系 别 化学与化学工程系 年 级 2007 级 专 业 应用化学 指导教师 林 棋 职 称 教 授 完成日期 以下文字均为三号宋体，不加粗，下划线居中对齐姓名为两个字的中间空一个汉字位置下划线必须与模板长度一致并对齐，完成日期按系制定的日程要求填写，一般为 4月下旬限 20 个字以下，三号宋体加粗，居中对齐，字数超过下划线的可另起一行，但行间距要一致。初号，华文新魏，不要改I附件 2闽江学院毕业论文（设计）诚信声明书本人郑重声明：兹提交的毕业论文（设计） 掺杂钇的钌基催化剂的制备与应用，是本人在指导老师 林棋 的指导下独立研究、撰写的成果；论文（设计）未剽窃、抄袭他人的学术观点、思想和成果，未篡改研究数据，论文（设计）中所引用的文字、研究成果均已在论文（设计）中以明确的方式标明；在毕业论文（设计）工作过程中，本人恪守学术规范，遵守学校有关规定，依法享有和承担由此论文（设计）产生的权利和责任。声明人（签名）：年 月 日上交的论文一定要学生手写签名注意页码格式，设置方法可上网查询II掺杂钇的钌基催化剂的制备与应用摘 要采用浸渍法制备了负载型钌-钇双金属催化剂，初步研究了Ru-Y/TiO 2催化剂在棕榈酸甲酯的加氢制高碳醇反应中的催化性能，考察了反应温度、反应压力、 钇的掺杂量的比例对反应的影响。结果表明，以 5%Ru-2%Y/TiO2催化剂活性最高，在优化的反应条件：反应温度240 oC，氢气压力5 MPa，反应时间10小时，棕榈酸甲酯的转化率可高达93.4%， 选择性达到99.0%以上。关键词：钇；钌基催化剂；棕榈酸甲酯；加氢四号黑体，加粗，中间空两个汉字，居中对齐摘要内容用小 4 号楷体 GB2312，固定行距22pt，字数要求约 300个字左右空一行小 4 号黑体，加粗，不加方括号3-5 个关键词，小 4号楷体 GB2312，中间用“；”隔开空一行小二号黑体，居中对齐，加粗IIIPreparation and application of Ru-based catalyst doped with Y AbstractThe ruthenium-yttrium double metal catalysts were prepared by impregnation, and their performance during the hydrogenation of palm oil esters to higher alcohols was evaluated. The effects were investigated, such as the reation temperature, reation pressresure， the proportion of yttrium. The results showed that metal ruthenium- yttrium catalyst (5%Ru-2%Y/TiO2) exhebited high activity and good selectivity towards the highter alcohols. Under optimal reaction conditions of 240 C and 5 MPa hydrogen pressure, the convension of palm oil esters was above 93.4% while the selectivity towards alcohol was above 99.0%. The role of the active components and surface hydroxyl groups was discussed.Key words: yttrium；rethennium base catalysts；Hexadecanoic acid methyl ester；hydrogenation四号 Arial Black,加粗，居中对齐小四号 Time New Roman，行间距为 22pt小四号 Arial Black，加粗，不加方括号小三号 Arial Black, 加粗，居中对齐空一行空一行IV目 录1 前言11.1 高碳醇的发展历史21.2 加氢反应催化剂的研究进展21.2.1 含 Cr 铜基催化剂21.2.2 不含 Cr 铜基催化剂21.2.3 钌基催化剂31.2.4 掺杂稀土元素的催化剂41.3 常用载体41.4 催化剂的制备方法51.4.1 催化剂的浸渍方法51.4.1 催化剂的还原方法51.5 研究构想51.6 研究意义52 实 验 部 分 62.1 实验仪器与药品62.1.1 实验仪器62.1.2 实验药品62.2 催化剂的制备过程 72.2.1 制备 Y(NO3)3 溶液72.2.2 催化剂的浸渍72.2.3 催化剂的还原72.2.4 催化剂表面酸性剂处理 73 实验结果与讨论 83.1 催化剂的表征 8 3.2 反应温度对反应的影响83.3 氢气压力对反应的影响93.4 掺杂钇的含量比例对反应的影响9小 3 号黑体，中间空两个汉字，居中四号宋体加粗，中间空一格，不加标点符号小四号宋体数字均用小四号 Times New Roman数字均用小四号 Times New Roman，不加括号，但一定要对齐V4 结论11参考文献12致谢 14请大家注意，学生毕业论文共分四部分，建议大家按本论文格式进行论文的书写，四部分为：1 前言（叫绪论也行） ；2 实验部分；3 实验结果与讨论；4 结论；有的学生也可加写展望部分，这不做要求，各位老师自己掌握。11 前言近年来脂肪酸酯催化加氢制醇成为国内外研究的热点，一般是以脂肪酸甲酯或脂肪酸乙酯为原料进行催化加氢，高碳脂肪醇在国民经济中具有重要作用，是合成表面活性剂、洗涤剂、增塑剂及其他多种精细化学用品的基础化工原料，广泛应用于纺织、日化、造纸、食品、医药、皮革等领域。因此，发展高碳醇生产，对于满足人们生活需要和促进国民经济发展具有相当重要的意义。1.1 高碳醇的发展历史脂肪醇分天然醇和合成醇，天然醇是以天然油脂为原料制得的，合成醇是以石油衍生物为原料制得的 1。脂肪酸甲酯一般是指含有16或18个碳的饱和或不饱和甲酯，加氢后得到含有16或18个碳原子的长链醇和甲醇。一般来说，高碳脂肪醇是指羟基位于端头碳原子上的直链高碳数伯醇。高碳醇中碳原子数为6个或以上，将碳原子数为612的醇类称为增塑剂醇，将碳原子数1218的醇类称为洗涤剂醇。高碳醇正式生产开始于18世纪初，使用鲸鱼油皂化法生产鲸蜡醇。皂化法是将鲸蜡、其它鱼类的蜡脂和天然蜡与氢氧化钠加热到300以上，就发生分解，释出醇和水，真空蒸馏与肥皂分离，醇馏分主要含鲸蜡醇、油醇和花生醇，醇收率为原料的30。在动物油脂中，醇主要存在于鲸鱼油中，鲸蜡醇十六酸酯是鲸蜡的主要成分。由于已制定国际公约禁止或限量捕杀鲸鱼，这种方法已被淘汰。1.2 加氢反应催化剂的研究进展脂肪酸甲酯加氢制备高碳醇的关键在于催化剂。酯加氢一般以第八族金属或其它复合氧化物为催化剂，铜铬或铜锌铬催化剂最早被用在酯的加氢的催化剂，后来一些贵金属如：Ru、Rh、Pd 、Os、Ir 、Pt 等广泛应用于不饱和化合物的催化加氢。目前酯加氢的有关反应机理、反应条件、催化剂等的研究很多，并取得了很大进展。但人们对反应机理尚无定论，催化剂的性能及对环境的污染程度仍是影响其实现工业化应用的重要因素。以下分别对各类催化剂在催化加氢反应中的应用现状进行阐述。1.2.1 含Cr铜基催化剂常用的脂肪酸酯加氢催化剂为铜基催化剂 3，传统上常用的催化剂为 Cu-Cr催化剂，由美国 ARCO公司开发成功的 4，其活性较高，加氢性能较好。随后，人们对酯加氢催化剂做了大量的研究工作。一级标题，小三号宋体，加粗，居中对齐，数字后空二格，不加标点符号二级标题以下（含二级标题）一律用顶格对齐，数字和文字之间空一格，二级标题用四号宋体加粗，首行缩进 2个字，行间距 22pt，下同三级以下标题（含三级） ，小四号宋体加粗请注意，正文页码和前面不同，可上网学习设置方法正文中数字和英文均用Times New Roman 字体2以上几种催化剂都有较高的活性和选择性，但含有毒性很大的铬离子。 并且铬离子不易回收处理，这就大大降低了含铬催化剂的工业实用性。所以对不含铬催化剂的研究具有重要意义 7。1.2.2 不含Cr铜基催化剂由于这种催化剂加氢时往往需要很高的温度（250-300）和压力（20-30MPa）同时在制备过程中有大量的Cu 2+和Cr 6+离子流入废水中, 造成严重的环境污染，针对含铬催化剂的弊端，人们在无铬催化体系方面做了大量的工作。该类型催化剂具有良好的化学选择性和对环境友好等特点，引起了人们众多的注意。李竹霞等 8-10以草酸二甲酯加氢反应为基础，研究了二氧化硅载体对铜基催化剂加氢反应性能的影响。结果表明，反应压力为25 MPa，氢气与草酸二甲酯摩尔比为80，氢气空速3000 h -1，反应温度195 ，乙二醇的选择性可达87.81%。1.2.3 钌基催化剂国外对钌基催化剂催化加氢方面的研究较多，国内在这方面的研究较少。由于钌的 4d75s1电子结构 , 在周期表中的所有元素中具有最多的氧化状态 , 每一1.2.4 掺杂稀土元素的催化剂稀土因其独特的电子构型在催化反应中得到广泛的应用。自 80年代以来，它们被广泛地用作加氢脱氢 18、石油重整 19、汽车尾气净化 20