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四川盆地海、陆相烃源岩有机质稳定碳同位素组成变化及其地球化学意义 朱扬明 李颖 郝芳 邹华耀 郭旭升 浙江大学地球科学学院 中国地质大学(武汉) 中国石油大学(北京)地球科学学院 中国石化勘探分公司 摘 要: 采用质谱和色谱同位素质谱技术, 测定了 500余个干酪根及饱和烃、芳烃组份、正构烷烃的13C 值, 以此揭示了四川盆地海、陆相烃源岩有机碳同位素组成随地质时代的变化特点及其在高成熟阶段的演化特征, 并结合其他相关分析资料, 应用碳同位素剖析了不同类型海、陆相烃源岩的有机质生源及沉积环境。研究结果表明, 该盆地从震旦系灯影组到中三叠统雷口坡组的海相地层中, 干酪根的碳同位素组成随层位变新呈逐渐变重的趋势, 可能的原因之一是浮游植物的进化作用;而上三叠统须家河组至中侏罗统千佛崖组的陆相有机质碳同位素组成则有反向的年代变化, 主要与生源构成和沉积环境性质有关。这些海、陆相烃源岩的有机源难以用干酪根13C 值进行区分, 而可用饱和烃与芳烃组份的13C及其 CV值来区别。海洋和湖泊不同沉积相带烃源岩的干酪根具有明显不同的13C 值, 结合其他相关资料可识别其有机质来源。煤系地层中煤与泥岩在干酪根碳同位素组成上没有可区分性, 而两者有不同的正构烷烃碳同位素分布曲线。从成熟晚期到高过成熟阶段, 海、陆相干酪根的碳同位素均变重 12, 煤系泥岩的正构烷烃碳同位素分布曲线由负向线型分布向平直型演变。这些碳同位素的变化特征为油气源对比和烃源识别提供了依据。关键词: 烃源岩; 碳同位素; 干酪根; 正构烷烃; 四川盆地; 作者简介:朱扬明, 男, 1954 年出生, 教授, 博士, 油气地球化学, E-mail:zymingzju.edu.cn收稿日期:2017-03-07基金:国家科技重大专项 (2011ZX05005-03-009HZ) Compositional Variations and Geochemical Significances of Stable Carbon Isotope for Organic Matters from Marine and Terrestrial Source Rocks in Sichuan BasinZHU YangMing LI Ying HAO Fang ZOU HuaYao GUO XuSheng School of Earth Sciences, Zhejiang University; China University of Geosciences; College of Earth Sciences, China University of Petroleum; Southern Exploration Company, SINOPEC; Abstract: Over 500 kerogens as well selected saturate and aromatic fractions and n-alkanes from various age source rocks in the Sichuan basin were analyzed using MS and GC-ir-MS for 13 C ratios, to characterize the age-trend in organic carbon isotopic composition in marine and terrestrial sediments and their thermal evolution during over-mature stage. Moreover, different kind of marine and terrestrial source rocks with respect to their biological organic sources were distinguished using carbon isotopes in combination with other analytical data. The results indicate the kerogens from marine sediments in Sinian Dengying to middle Triassic Leikoupo Formations in this basin show a trend toward isotopically heavy values with decreasing age, possibly due to biological evolution. Whereas, a reversal isotopic-age trend for the terrigenous organic carbon is observed in upper Triassic Xujiahe to middle Jurassic Qingfoyan Formations and is considered to be dependent of biological source and sedimentary environment. The organic inputs of marine and terrestrial source rocks cannot be differentiated using the carbon isotopic ratios of kerogen, however, it can be distinguished by 13 C values of saturated and aromatic fractions and CV values. The marine and lacustrine source rocks with different facies are of obviously varying 13 C values of kerogens, thus the isotopic ratio, combined with additional relate-source data, can be acted as an indicator for their organic source. Coal and mudstone in coal-bearing strata is not distinguishable for their kerogen carbon isotopes, but has different profiles of n-alkane isotopes with more negative values in mudstone related to coal. The marine (type-) and terrigenous (type-) kerogens both continuously become isotopically enriched in13 C by 1 2 with maturation during high-over maturity. The negatively sloping curve of carbon isotope for individual n-alkanes from coaly source rock at mature stage is transferred into a flat one at high maturity. These variations in carbon isotope compositions are helpful for oil & gas-rock correlation and hydrocarbon source identification.Keyword: source rock; carbon isotope; kerogen; n-alkane; Sichuan Basin; Received: 2017-03-070 引言沉积有机质的稳定碳同位素组成主要继承于生物体, 在成岩作用过程中变化不大, 能用于烃源岩有机质类型划分1-2和油气源对比3, 也可用来重建古环境4-5和区分海、陆相有机质6。四川盆地海、陆相烃源岩有机质的热演化大都在高过成熟阶段, 它们的常规生源和指相参数大多失效。其有机显微组分的光学性质趋同, 难以判别其原始性质2;生物标志物的组成和分布出现了异常变化, 基本失去了其常规的地球化学意义7。因而在这样的高热演化地区, 烃源岩碳同位素组成的地球化学应用显得尤为重要。前人已在这方面做过不少研究工作。黄藉中8依据干酪根碳同位素值, 结合其他参数划分了海相烃源岩的有机相。黄藉中等9和梁狄刚等2借鉴陆相烃源岩有机质类型的碳同位素划分标准, 利用干酪根C 值确定海相烃源岩的有机质类型。王顺玉等10阐述了大巴山、米仓山南缘地区震旦系至上三叠统烃源岩干酪根的碳同位素组成及变化特征。本研究在四川盆地东北部、东南部及东部地区的主要探井较为系统地采集了各套海、陆相烃源岩样品, 分离出干酪根及饱和烃、芳烃组份, 进行稳定碳同位素分析, 拟揭示它们的分布特征和变化规律, 并结合其他资料探讨其生源及沉积环境意义, 为油气源对比和烃源识别提供依据。1 地质背景与样品四川盆地属扬子准地台西北隅的一个呈北东向延展的菱形状次级构造单元, 是古生代克拉通盆地与中新生代前陆盆地的复合型盆地, 发育有从震旦系至第四系厚逾 13 000 m的沉积地层。其中, 震旦系中三叠统主要为海相沉积地层, 上三叠统第四系主要为陆相沉积地层11。根据基底性质、沉积盖层、气藏特征及天然气类型等, 把四川盆地划分为川东、川南、川西和川中 4个油气聚集区 (构造区块, 图 1) 12。该盆地发育多套海、陆相烃源岩, 在纵向上可划分出下寒武统 ( 1) 、下志留统 (S 1) 、下二叠统 (P 1) 、上二叠统 (P 2) 、上三叠统 (T 3) 、下侏罗统 (J 1) 等 6套主要有效烃源岩。其中, 1、S 1、J 1主要为泥质烃源岩, P 1主要为碳酸盐岩烃源岩, P 2、T 3主要为含煤泥质烃源岩13。此外, 局部地区的中侏罗统千佛崖组、中三叠统雷口坡组和震旦系部分层段也具备烃源条件8,14-15。本研究在川东、川中、川西及川南地区的探井及露头剖面采集了不同层系、不同岩性类型的烃源岩样品 500余个, 主要的取样探井、剖面和地层及样品数等见图 1和表 1。相关地层烃源岩的热演化程度都较高, 除川中、川西部分地区的中、下侏罗统及上三叠统外, 基本上均处于高过成熟阶段。这些烃源岩样品经 TOC、沥青 A抽提等常规分析后, 用酸解方式分离和提纯出干酪根。部分样品的沥青 A用石油醚沉淀去除沥青质后, 在硅胶/氧化铝层析柱上分别用石油醚和二氯甲烷分离出饱和烃和芳烃组份。一些饱和烃组份用尿素的甲醇饱和溶液进行络合, 分离出正构烷烃组份。干酪根的碳同位素分析用 DELTA PLUSXL稳定同位素质谱仪完成;正构烷烃单体烃碳同位素组成的测定仪器为 GV Isoprime色谱同位素质谱仪, 所测碳同位素比值的误差为#0.5 (PDB) 。为了作对比研究, 还有 6个千佛崖组泥岩样品进行了热脱附轻烃气相色谱分析, 热脱附温度为 250。此外, 部分烃源岩干酪根碳同位素数据收集于中石化勘探分公司及相关文献。图 1 四川盆地构造单元与主要取样探井和剖面位置图 Fig.1 Distribution of tectonic units and some wells and profiles sampled in Sichuan Basin 下载原图表 1 四川盆地不同层系烃源岩干酪根碳同位素值统计表 Ta
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