1 实验五连续半导体泵浦固体激光器腔内倍频实验实验目的1观察激光倍频现象，测量晶体在不同条件下的倍频转换效率SHG。2通过实验找出最佳位相匹配条件。实验原理激光倍频是指单一频率的激光入射到非线性光学介质，引起倍频光辐射的过程。激光倍频技术也称为二次谐波（SHG）技术，是最先在实验上发现的非线性光学效应。1961年由 Franken等人进行的红宝石激光倍频实验，标志着对非线性光学进行广泛实验和理论研究的开端。激光倍频是将激光向短波长方向变换的主要方法，已达到实用化的程度，有商品化的器件和装置，获得非常广泛的应用。图 5-1 Franken 等人 1961 年进行的红宝石激光倍频实验装置. 1倍频光辐射倍频光辐射属于强光和物质相互作用效应。其物理机制叙述如下：当光波电场 E 入射到介质中， 介质会产生感应电偶极矩P, 从而辐射出相应的光波。因此， P为 E的函数： P=f(E) ，按级数展开：122 0()iiPEEE (5.1) 其中0为真空介电常数，( ) i为极化率张量，此处考虑E的二次项的作用，取1.itEE ecc得：1222(2) 0101.i tit LNLPE eE eccPP (5.2) 其中LP 与NLP 分别表示线性与非线性极化强度，在P的表达式中有 2项出现，导致相应的电磁辐射中就有频率为2的光波，这就是倍频光，也称为二次2 谐波。图 5-2 倍频光辐射2倍频技术（1）匹配方式：从2 NLP与2E的 矩 阵 关 系式 可 以 看 出 ，2 iP是 由2 jkjEkjEE和kjEEkj（且kjEE）产生的。按kj和kj两种情况划分：1）平行式：基波的电矢量在某一特定线偏振方向上的分量的平方项产生倍频极化场。2）正交式：基波的电矢量在两互相正交的特定偏振方向上的分量的乘积产生倍频极化场。不同的倍频晶体其非线性极化系数矩阵中矩阵元dil 的分布不同，应采用不同的匹配方式。另外，还有直接关系到匹配方式的有效非线性系数def，对基波波矢 k 的方位角也有各自程度不同的要求。 这个问题在激光技术 中有论述，（2）相位匹配条件：如果对应高能量的基波输入， 在倍频晶体的另一端只有很弱的二次谐波输出的话，就失去了激光倍频的使用价值。因此，提高基波转化成二次谐波的效率是激光倍频技术的关键性问题。下面从一个比较简捷的标量形式 （I 类匹配） 来求出倍频效率 SHG的表达式：设基波为平面单色波：1.itk z OEE eC C3 图 5-3 倍频晶体内各处产生的二次谐波的相干叠加在晶体中 Z 处，厚度为 dz 的一小段内感应的二次电偶极矩：12222itk z effOdPdE edz ，2dP将辐射相应的2dE，2dP和2dE初相位相同：当2dE传播到l处时，相位移动为2 22 enz kndz 处的倍频电矢量1222222itk z kzeffOdEdPdE e令：2 2122kkkkk总倍频电矢量2E为晶体内各点2dE的迭加：22222222 01i kkzit effOOOi k it keffEdEdE eedzedEei k变形得：22/ 222 0sin/ 2/ 2itkkeffkEdEe k倍频光强：2 222222sin/2/ 2effkIEIdk得：2max22/2/sin kkII SHG已知：ooo1sin2故：ok，有：maxSHG，即：2 max2II4 可见，高效率产生倍频光必须使ok，被称为PM（Phase Matching）条件，即相位匹配条件。22222UnCkUnCk222ok与 UUnn22 等价。其中 n 为折射率， U 为相速度。图 5-4 倍频转换的效率与相位因子的关系曲线ok的物理意义是： 倍频晶体内各处产生的二次谐波的相位相同，在共振作用下，使二次谐波不断增强。由于倍频晶体必然存在着色散效应，nn，使ok，在一般情况下，不满足 PM 条件。为了解决这个问题，导致倍频相位匹配技术的产生。（3）相位匹配方法：目前，最常用，最主要的相位匹配方法是：在正常色散范围，利用各向异性晶体的双折射效应抵消色散， 达到相位匹配的要求。 这也是本实验所采用的方法。1）角度匹配：将基频光以特定的角度和偏振态入射到倍频晶体，利用倍频晶体本身所具有的双折射效应抵消色散效应. 角度匹配是高效率产生倍频光辐射的最常用、最主要的方法。 按基频光电场偏振态的配置方式，分为平行式和正交式， 相应的角度匹配称为类和类相位匹配方式。在正常色散条件下， 对于单轴晶体， 可以得到相应于类和类方式匹配角的解析表示式。让基频光与倍频晶体的光轴(Z)形成夹角m，使由色散造成的ok在双折5 射现象中得到补偿。对于正常色散的负单轴倍频晶体，E为oE，2E为eE，I 类匹配方式，则0nn，2 enn折射率曲面在 OZY 平面的截面如下图所示： 在 P点两曲线相交：omenn，即：nn2，满足ok的相位匹配。m称为相位匹配角。可由方程组：222221cossinmmemoeemonnnnn求得不同的相位匹配方式 m的表达式不同。2）温度匹配：（090）利用 倍频 晶体 内折 射率随 温 度的变化 关 系 的特性， 使当T=Tpm时，pmpmTnTn2，达到相位匹配， Tpm为匹配温度。温度匹配与角度匹配相比有以下两个优点：在温度匹配中由于 =90，可以消除角度匹配导致的 “光孔效应”，使二次谐波功率有较强的输出。温度匹配对 的变化不敏感，具有“非临界性” ，使二次谐波功率输出稳定。激光并不是波阵面为无限大平面的严格单色波，而是高斯波。 所以，以上推导出的 PM 条件，在实验中只能近似满足。在各种条件下的Qm与 Tpm主要由实图 5-5 温度匹配6 验测定，并与理论值有一定的偏差。理论计算可以指导实验工作的进行。图 5-6 负、正单轴晶体的、类匹配方式对于负、正单轴晶体的、 类匹配方式， 在相应折射率曲面的截面上有形象的几何图形表示，由图5-6（a）和（ b）可以明显的看出对倍频晶体主轴折射率的要求。倍频光总是从尽可能低的折射率所对应的偏振态出现，而基频光则不能单独取高折射率所对应的偏振态， 正常色散造成的相位失配在以上方式所引入的双折射效应中得到补偿，从而达到相位匹配条件的要求。3有效非线性系数effd应当指出：具有反演对称中心的晶体不能产生二次谐波。在该类晶体中：P=f(E)若按对称中心 O 施行反演操作： E-E，则 P-P，有()( )PfEf E即：P 是 E 的奇函数。因此，在P 关于 E 的展开级数中不会出现E 的偶次项，也就产生不了二次 （以至于所有偶次） 谐波。这是在选用倍频晶体时必须首先要7 考虑的一个因素。 倍频晶体除了具有非中心对称的性质以外，还必须对 2频率的光有着良好的透过率。在倍频晶体中，2 NLP与2E是由一个三阶张量2联系起来的，2有 27个分量ijk，i、j、k=1,2,3，实行“缩标”对称性：ijkikj，可将独立分量个数减少三分之一，得18 个分量，取 Kleinman 对称近似，再考虑到晶体所具有的对称性，独立分量个数还可减少，用ild 表示。得22 22 22xy xz yilyzzyzxzzxxyyxEEP EPd E EE EP E EE EE EE E,6,5 ,4,3 ,2, 13 ,2, 1i矩阵元ild 称为非线性光学介质的二阶非线性极化系数。在角度相位匹配中，基频光与倍频光在晶体中必须取特定的偏振方向，即,不是 o 偏振，就是 e 偏振，二者必居其一，但又要有不同的组合，以实现相位匹配，所以同一类晶体对于不同的匹配方式其有效非线性系数effd是不同的，它是，的函数。在(2) :2effijkdaa a中，单位矢量 a应当与特定的偏振态一致，对于单轴晶体, ,i j ka对应为 o 光或 e 光的单位矩阵。sincos0oacoscoscossinsinea其中为 X-Y 平面上的方位角。光波电场与极化强度矢量都可以用oa 或ea 来表示。对于负单轴晶体类匹配方式，ee0 22P:2oo eilooa Pda a E E其中 ild为倍频晶体的二次极化矩阵，1,2,3i，1,2,3,4,5,6l，由ea 的正交归一性得e0 2:2oo eilooPada a E E8 得到负单轴晶体 I 类匹配方式的有效非线性系数:eilooeffdada a 负同理可得：:effoileedada a 正:eileoeffdada a负:effoileodada a 正其中22sincos000sin2ooa a222222coscoscossinsinsin2 sinsin2 coscossin2eea a1cos sin 22 1cos sin22 0sincossinsincos cos2eoa a对于具体的倍频单轴晶体 , 在对应的匹配方式下，可以求出相应的有效非线性系数,effdm（） ，其中m为匹配角，方位角由maxeffd确定。例如，对42m类负单轴晶体，9 142536000000000000000ildddd将其代入，得类匹配方式的有效非线性系数：36360coscos ,cossin,sin0sinsin 2sin 2effddd 负当 4时，effd 负取最大值。因此，,effd （） 可以确定基频光波矢的空间方位角的取值。关于双轴晶体effd的计算，可以参阅有关文献和专著。4常用倍频晶体介绍1）BBO （ 相偏硼酸钡晶体， -BaB2O4 ）是由中国科学院物质结构研究首次发现和研制的新型紫外倍频晶体。主要优点* 可实现相位匹配的波段范围宽（409.63500nm ）* 可透过波段范围宽（ 1903500nm ）* 倍频转换效率高 ( 相当于 KDP晶体的 6 倍）* 光学均匀性好* 高损伤阈值（ 100ps 脉宽的 1064nm10GW/cm2）* 温度接收角宽（ 55左右）主要应用* Nd:YAG 和 Nd:YLF激光的二 , 三, 四, 五倍频* 染料激光的倍频 , 三倍频和混频* Ti:Sappire和 Alexandrite激光的二 , 三, 四倍频* 光学参量放大器 (OPA)与光学参量振荡器 (OPO) * 氩离子 , 红宝石和 Cu蒸汽激光器的倍频10 * 在全固态可调激光 , 超快脉冲激光 , 深紫外激光等高、 精、尖激光技术领域的主要性能：BBO 是一种负单轴晶体，它的o-ray 折射系数（ no）要比 e-ray （ne）折射系数大，可通过 Selleimer方程来计算 ( in m): no2=2.7359+0.01878 / (2-0.01822) -0.01354 2 ne2=2.3753+0.01224 / (2-0.01667) -0.01516 2通过角度调谐可获得I 、II类的相位匹配。有效倍频系数由下列方程式得出：I 类:deff=d31sin+(d11cos3-d22sin3 )cos II 类:deff=(d11sin3+d22cos3)2cos 和 分别指向极坐标中的z(=c) 和 x(=a) 表 5-1 BBO 晶体结构和物理特性：晶体结构三方晶系，空间群 R3c 单孢参数a=b=12.532A,c=12.717A,Z=7 熔点10955相变点9255光学均匀性n10-6/cm 莫氏（ Mohs ）硬度4 密度3.85 g/cm3吸收系数0.1%/cm(at 1064nm) 比热1.91J/cm3 xK 潮解性低热膨胀系数a,4 x 10-6/K;c, 36x 10-6/K 热导率c,1.2W/m/K; /c, 1.6W/m/K 表 5-2 BBO 晶体线性光学特性透光范围189-3500nm 折射系数 at 1064 nm at 532 nm ne=1.5425,no=1.65