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中国电子学会敏感技术分会电压敏学部第二十届学术年会论文专刊术与ZnO压敏电阻直流老化实验木Thermally Stimulated Current and DC A班ng 11est of ZnO Varistors范积伟。赵慧君,张小立,张振国,张照军 中原工学院郑州450007摘要:热激电流(TSC)技术是一种用来研究ZnO压敏电阻的陷阱激活能级、热激电荷及老化特性的简单有效的工具。通过对添加 及未添加玻璃粉的ZnO压敏电阻直流老化实验中TSC探测到的激活能级为045eV。测试到的热激电荷Qtsc是填隙Zn离子 迁移的表征,添加玻璃粉的Zno压敏电阻具有更少量的热激电荷QTsc,对比QTsc可方便评估ZnO压敏电阻老化特性。关键词:热激电流,TSC,ZnO压敏电阻,直流,老化实验1引言热激电流(Thermally Stimulated Current,TSc)技术是 研究电介质材料中电荷存贮和输送过程最常用和最有效 的工具之。TSC技术的设想最早是由Frei和Groetzinger在 1936年提出的”】。对半导体和绝缘材料来说,陷阱能级可捕获带隙中的电荷。如果给捕获的电荷提供足够的能量(譬如 加热),这些被捕获的电荷就会被释放出来参与导电,通过 外电路形成电流,这就是Tsc的基本思想。随着科学技术的不断发展,到上世纪70年代TSC基本理论逐渐成熟,出现了图l-7IsC测试原理图从Tsc图谱中获取有关参数的各种试验方法。根据TsC热激电流内温度r的曲线,热激释放的电荷 随着超高压直流输电的发展和在电子线路里面的大量量Q。及陷阱能级阿以分别采用公式1和2来估算嘲。 应用,znO压敏电阻的直流性能受到更多的关注。本文介绍将TSC技术用于有关znO压敏电阻寿命评估的直流老化试验,给出添加玻璃粉与未添加玻璃粉试样的直流老化对比=rJ啪=詈eJ洲r(1)实验及Tsc测试结果,讨论了对应的热激电荷的物理意义,可以看出Tsc技术是一种用来研究陷阱激活能级、热激电荷E=警(2)及znO压敏电阻老化特性的简单有效的工具。 式中B为测试时升温速度(觚),瓦为对应于热激电流2 TSC技术的基本原理峰值的温度,z是对应于电流半峰宽的温度差,七为玻尔兹曼常数。图1为Tsc通用测试原理图。在设定的测试温度耵先闭 合开关S给试样施加给定时间f的电压馓i式样极化,在加压的情况下迅速将试样冷却到温度品(不T。)下测量该 电路的短路电流,在升温的过程中陷阱捕获的电荷得到释放,31试样电性能及直流老化试验从而得到热激电流一温度的关系,即TSC谱。基于试样材料中 少量添加硼硅玻璃粉可以明显提高znO压敏电阻的 存在单一或有限个分立活化能的热激励过程的假设,从rSC 抗老化性能早已被业界所知。本实验采用老五元配方的试样A 图谱中获取相关参数如陷阱,激活能级、能级密度、热激电荷 以及在老五元配方基础上添加有05wt玻璃粉的试样B,在 等常用的有初始上升法、峰温法和全曲线法等多种分析方法。 1200。C同炉烧结2小时。所得试样直径为20mm,厚度16mm,+国家自然科学基金51072238和河南省科技厅072102240036资助项目 一m帖一硎瓣籀荔鞘裾艿至档用叫中国电子学会敏感技术分会电压敏学部第二十届学术年会论文专刊常规电性能如表l所示。由表1可见添加玻璃粉的试样其常规 电性能有所提高。表1试样常规电性能压敏电压漏电流非线性系数 试样(V蛔)(斗A)d A16551505282B1705O903323Eda等3卅给出znO压敏电阻小电流区的睢,特性可以表述为:-,=山唧卜臼咖一BF2肚刀(3)式中五、B为常数,以g、西、E、七、玢别为电流密度、电子电荷值、schottky势垒高度、外加电场强度、玻尔兹曼常 数和绝对温度。根据式(3)及不同测试温度下的雎,牛奇性可 导出试样的Schonky势垒高度。将A、B两种试样在1202。C,075K。,cm2条件下进行= 直流加速老化实验。通常,zn0压敏电阻的老化系数鸲漏电 s3 流,的经验公式可以用公式(4)来表示酗l:莲ln,=ln厶+Hf“(4)H式中厶为试样的初始电流值(f_0时)。一般认为老化系数 日与老化时间f遵循指数肛05的关系嗍。经直流老化后, 试样艮,曲线呈不对称退化。表2将A、B试样经100小时加速 老化试验所得老化系数月及老化前后两种试样的schottky势垒高度西的变化列出。很明显,添加玻璃粉显著改善了 图2直流老化试验试样的ISC结果。(a)lO小时;(b)1小时; 试样的老化特性,减少势垒高度的变化。实线为老五元配方试样A;虚线为该配方+O钿rt96玻璃粉试样B。 表2试样老化特性 测试到的热激电流,T。可以认为是试样内某种电荷运动老化系数 老化前势垒高度老化后所得势垒高度试样所引起的。将图中所得0。对时间积分(式1)得到这种造成H西(V)西(V) AO03078058,T。的电荷量值Q眦。计算结果表明经过10小时加速老化 B0005O840踟试验的试样A与试样B所对应的妹c分别为102弘C和18pC, 32直流老化后的TSC的测量而lOo,J、时加速老化试验的试样A与试样B所对应的Q僦分别为进一步了解加速老化实验对A、B两种试样的影响,为254斗C和48pc。这说明热激电荷Q,。随老化试验时间 对直流加速老化实验的两种试样进行热激电流TSC测试。所增加,对应着老化试验中电流随时间而增加的现象。 对于直流加速老化实验的ZnO压敏电阻样品,Tsc测试非常根据式(2)计算所得A、B两种样品所对应的陷阱能级均为 方便,可直接使用老化实验的试样,免去图l所述的闭合S的045“左右。极化过程。可以是老化试验温度,瓦可以是室温,极化电压K 可为老化试验所加电压,时间f可以是老化实验时间。4讨论A、B两试样直接TSC测试结果如图2所示。图2(a)、分众所周知,znoj一敏电阻非线性导电机理是建立在晶界间别为直流老化10,J、时及100,J、时后试样的TSC测试结果,给出 的背靠背schottky势垒模型基础上,schottky势垒的高度决定了A和B试样的热激电流k与测试温度珀g关系。从Tsc测试 其小电流区的漏电流。加速直流老化实验结果表明添加曲线可以看出添加无玻璃粉的试样B其厶。峰值要比老五元玻璃粉的试样比无玻璃粉试样具有更好的电流稳定性。 试样A小得多,随着老化时间的增加厶。峰值也增加。而且由所观测到的电流随偏置老化时间上升的蠕变现象必然与势图中还可以看出在700K以后试样A的厶。又有上升的趋势,这垒高度的变化有关。只有势垒发生畸变,使得势垒高度随偏 意味着在更高的温度区可能存在着另一个热激电流峰。置时间逐渐变低才可能加以解释。表2中给出的直流加速老 团嚣茹矿一中国电子学会敏感技术分会电压敏学部第二十届学术年会论文专刊化试验后测量到的试样的势垒高度也证明了这一点。这表明zn0压敏电阻的老化是由填隙zn离子和吸附的0离子很明显,这种势垒的畸变与ISC测试到的电荷Q1M有关。造成的。分析zn0压敏电阻的schottky势垒的结构,造成势垒畸变V+oIh2-=vo。+l2 02国t(6) 的电荷Q,。只可能存在于界面或znO晶粒内。考虑到电流然而。实验表明与未添加玻璃粉的试样相比较,添加 随偏置老化时间上升是缓慢而连续的,因此观测到的Q,。玻璃粉的znO压敏电阻的老化特性得以改善主要是有效地 不可能是由在界面陷获的电子或定向偶极子所造成的,而是减少了填隙zn离子,所测得到TsC结果与此结论相符。和zno晶粒内的迁移离子相关联的n羽。znO晶粒内可能的迁移离子主要有晶界附近的填隙Zn5结论离子zni+和zni“,氧空位V。+和v。2+。比较这几种离子,氧空位 1)热激电流Tsc技术是一种用来研究znO压敏电阻中 的扩散系数1明只有112-553lO14cm2,s,相比填隙zn离子的 陷阱,激活能级、热激电荷及老化特性的简单有效的工具。在 扩散系数10cm2,s要小得多。cheng等人1嘶研究了zn0压敏Zn0压敏电阻直流老化实验中TSC探测到的激活能级 电阻的介电损失,指出对应于氧空位的激活能约为035“; 为o45每yo 而填隙Zn离子Zni+的迁移能约为05“,与本实验中TSC测2)直流老化实验的试样可直接进行TSC测试,热激电荷 试到的O45ev能级基本相符。因此热激电荷Q僦最有可能的 Q幅c=是填隙zn离子迁移的表征。对比QTS。的多少可方便评估是填隙Z璃子造成的,这一假设和Edal341和Gupta等人 卜131ZnO压敏电阻老化特性。 的观点相符。基于Edal3棚和Gupta等人剐习的zn0压敏电阻晶界3)在zn0压敏电阻中适量添加硼硅玻璃粉(如05叭)缺陷模型,可以认为烧结冷却后“冻”在面O晶粒耗尽层中的可提高zn0压敏电阻的电性能,改善其老化特性。 填隙zn离子zn准电场驱使下逐渐向界面扩散并在习陧和界面 缺陷(如V:n-)产生化学反应的过程(式5),结果导致势垒高致谢度降低,通过的漏电流增加。作者感谢国家自然基金(51072238)和河南省科技厅 z+Vo=Z。+Vzn。(5)(072102240036)对研究项目的支持。 该假设可以用来解释交、直流老化现象(见图3),许多 实验数据都证实了这一理论。参考文献1Frei HGroetzinger G The electrical energy released in melting髓xes,Physik Z,19甄37:720_724乡3匀。习“E 2王力衡介质的热刺激理论及其应用北京:科学出版社,1988,109一1643Eda I【Iga A,Matsuoka|L Degradation吮challi锄of non- 嘴髑臼臼 oIlmic zinc oxide c咖ics Journal 0f Applied Physics, 19瓯5l(5):26794EdaZinc oxi比varistorsIE匝Electrical Insulation旧铆憎Magazine,1989,5(6):2847 图3老化过程中在电场驱使下离子的迁移与势垒变化m5Gupta T k Application of zinc oxide varistorsJournal 图3(a)可以用来描述直流老化过程中填隙zn离子的of the AmericaIl Cer锄ic society,19虮73(7):1817_1840 迁移与势垒的畸变。在直流偏置的情况下“冷冻”的填隙0田Fan J, Freer R Deep level transient spectroscopy of zn离子在温度与电场的驱使下迁移,Tsc测试到的能级对应 zinc oxide varistor doped-ith aluminum andbr silver 填隙Zn离子所需的迁移能。实验表明玻璃粉的添加降低了oxide Journal of the American ceramic Societ y, 1994, 老化系数E减少了势垒的降低,意味着迁移填隙孙离子数目77(1功:2663屯668 较少。但是有研究“卅表明除了填隙Zn离子外,znO压敏电阻7clarke D R Varistor cer锄icsJour陋1 of the Americ卸 引起其势垒高度降低的另一因素是吸附的氧离子。吸附的Cer锄ic S0ciety,199982(3):4855020离子在电场的作用下导致V护的填充,即氧的解吸(式6)。(下转第顶) 一鬟黼团勰硝舛硼阻中国电子学会敏感技术分会电压敏学部第二十届学术
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