气溶胶单粒子化学成分在线聚类分析气溶胶单粒子化学成分在线聚类分析【摘要】为了在线快速、自动处理气溶胶激光飞行时间质谱仪在运行过程中产生的海量数据并提取有价值的信息，将基于神经网络的自适应共振算法运用于气溶胶单粒子化学成分在线聚类分析。利用该算法对nal粒子、nal和al2的气溶胶混合物、三聚氰胺气溶胶单粒子以及大气气溶胶单粒子进展在线分类，被成功分类的粒子数占命中粒子总数的100%，当戒备阈值为0.1，学习速率为0.05时，获得的每类聚类中心都能很好地代表该类物质的特征;深化研究了戒备阈值对nal粒子在线聚类数的影响。结果说明:当戒备阈值增大到0.8时，在线聚类数增多，分类更加精细。本算法的质谱分析软件根本满足大气气溶胶单粒子在线聚类分析的要求。【关键词】大气气溶胶;气溶胶单粒子;化学成分;气溶胶激光飞行时间质谱仪;自适应共振神经网络partilesheistrypsitinlabfenvirnentalspetrspy,anhuiinstitutefptisandfineehanis,hineseaadeyfsienes,hefei2300311引言2实验局部2.1实验装置本实验是在自行研制的气溶胶激光飞行时间质谱仪上完成的。该仪器的工作原理及仪器装置详见文献35,9。采用空气动力学透镜加两级差分系统进样、双束连续激光测量气溶胶单粒子粒径和激光飞行时间质谱仪进展化学成分分析。使用德维尔比斯(devilbiss40#)产生气溶胶粒子，方法参见文献8。2.2数据预处理3结果与讨论3.1nal气溶胶单粒子在线聚类分析根据离线聚类分析的经历值7,9，本实验中戒备阈值和学习速率分别取0.1和0.05。即便数据库中不存放nal质谱聚类中心，软件也能自行学习，将粒子质谱很好地聚成3类：图1所示为nal单粒子ldi正离子质谱在线聚类中心，lass1在/z23(na+)和/z81(na235l+)处有明显的特征峰，占总质谱数的57.5%。将其存入数据库中，命名为nal类;lass2中nal特征峰全部向后平移了1da，从而被聚成一个新类，占25.7%，这种峰值漂移不是新质量数谱峰的出现，而是离子在穿越质谱仪的离子引出区和加速区极板时发生局部离子吸附，引起极板间电压起伏造成的11。正是这种飞行时间质谱峰值的漂移导致了两个来自一样物质的粒子在某个或全部质量数上相差1da;lass3虽然完全包含了前面lass1中的所有离子种类，但它比lass1多出了/z46(na2+)，/z83(na237l+)和/z139(na335l2+)3个离子特征峰，同样属于nal类，记为nal类，占3.5%。这与质谱数据的采集次数无关，是nal质谱种类本身的多样性造成的。命中质谱113个，可以成功聚类的有98个，另外15个质谱(占总质谱数的13.3%)因na+信号峰太强已经过饱和，没有进展聚类，假如改变软件设置的增益使信号减弱，可以全局部类。当数据库中加载了前面获得的两类聚类中心(nal和nal)时，同样可以很好地聚成3类：nal，nal和neluster1。其中neluster1即为图1中的lass2。由此可见,软件的自主学习才能是非常强大的。3.2戒备阈值对nal粒子在线聚类数的影响本实验考察了戒备阈值参数。实验发现，加大戒备阈值，可以增加在线分类数、进步分类的精细程度。图2为不同戒备阈值与聚类数的关系。当戒备阈值0.7时，可以在线分为3类(见3.1节);戒备阈值0.8时，聚类数目逐渐增多;戒备阈值=0.95时，聚类数增加到12类，且聚类中心更加精细。由于某个质谱峰相差1da都会被细化并归到不同的类别中，说明软件具有很好的学习才能。3.3nal和al2气溶胶粒子混合物在线聚类分析3.4三聚氰胺气溶胶单粒子在线聚类分析3.5大气气溶胶单粒子化学成分在线聚类分析在前面研究的根底上，对大气气溶胶单粒子进展实时在线聚类分析。图4为实验过程中截取的质谱采集控制系统软件界面。在质谱采集控制系统13根底上增加了实时的化学成分分析模块，对粒子分类后的分类信息在图5左侧中间的列表控件中实时显示。当采集到的质谱不属于已加载的质谱数据库时，在线聚类名称以neluster1,neluster2,neluster3命名。命中的103个粒子被很好地聚为4类，被成功分类的粒子数占命中粒子总数的100%。4结论【参考文献】1suessdt,pratherka.he.rev.,1999,99(10):300730356sngxh,hpkepk,fergensndp,pratherka.anal.he.,1999,71(4):8608657urphyd,iddlebrka,arshasky.aerslsi.teh.,2022,37(4):3823919guxy,zha,huangq,fangl,zhangj.ptiaappliata,2022,37(3):22923510denisjp,kevinpr,anthnys,davidbk,urrayvj.anal.he.,2001,73(10):23382344