放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置李全伟西南科技大学国防科技学院西南科技大学国防科技学院核废物与环境安全国防重点学科实验室核废物与环境安全国防重点学科实验室放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置内容提要内容提要n1111、高放废物处置、高放废物处置（p244275）n11.1 高放废物地质处置n11.2 处置库的选址n11.3 处置库的设计建造n11.3 高放废物处置的研究开发活动n11.3 核素迁移研究n11.3 高放废物处置的国际现状高放废物处置方法高放废物处置方法n高放废物（玻璃固化体）：4m3/(GW.a) n特征：释热量高(2kW/m3)、长寿命放射性、强-放射性（41010 Bq/L）、高放射毒性。n处置方案：（1）可回取的空气冷却贮存数十年；（2）再以深地层或深海底放置。 放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n高放废物固化体处置方案（1）深岩洞处置（岩盐、花岗岩） 各国拟采用（2）废矿井处置（盐矿等） 德国采用（3）深钻孔处置（岩盐、花岗岩等） 实验开发（4）深海床置（粘土） 实验开发（5）核嬗变处理 实验开发（6）冰层处置 设想（7）太空处置 设想放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n高放废物的深地层处置n高放废物的最终处置备受世人关注，是世界上最复杂的技术难题之一。n高放废物深地层处置的基础：地球表面许多地区的地层长期以来（长达几亿年）极为稳定，故可以放心地贮存废物，实现与生物圈的长期隔离。n适宜的地层主要有岩盐、花岗岩、凝灰岩、粘土岩等。U-238U-235Pu-239裂变产物（FP）次锕系元素（MA）约95%约0.9%约1%约3%约0.1%表11-1 压水堆电站乏燃料主要核素组成n高放废物处置：将高放废物同人类生活圈隔离起来。1957年美国国家科学院提出地质处置方案。n把高放废物处置在5001000m深的地质体中，通过建造一个天然屏障和工程屏障相互补充的多重屏障体系，使高放废物对人类和环境的有害影响低于审管机构规定的限值，并且可合理达到尽可能低。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置11.1 11.1 高放废物地质处置高放废物地质处置放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n多重屏障体系（1）工程屏障：高放废物固化体、包装容器、缓冲/回填材料和处置库工程构筑物，这些构成近场。近场包括全部工程屏障和最近工程屏障的一小部分主岩（通常伸展几米或几十米远）。（2）天然屏障：主岩和外围土层等，构成远场，即从处置库近场一直延伸到地表生物圈的广阔地带。n多重屏障体系的作用是依靠和发挥整体性能的作用，某一屏障的不足性可由其他屏障的作用来弥补。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n11.2 11.2 处置库的选址处置库的选址n寻找满足要求的场址，难觅最佳场址。（1）构造地质调查；（2）水文地质调查（3）工程地质调查；（4）地球化学调查（5）气候/气象调查；（6）人文/经济/社会调查n主岩：花岗岩、凝灰岩、岩盐和黏土岩n花岗岩：强度大、导热系数大；稳定性好，孔隙率小，含水量少。缺点是存在节理裂隙。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n选址原则（1）地质稳定，远离活断层和强地震带。（2）主岩有足够厚度和面积。（3）水文地质条件清楚。（4）主岩孔隙度小。（5）主岩导热性能好。（6）主岩机械强度高、热稳定性和辐照稳定性好。（7）主岩化学吸附性能良好。（8）人烟稀少，无地下资源。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n11.3 11.3 处置库的设计建造处置库的设计建造n高放废物处置库的概念设计n在选定地层深处（大于500m）钻孔或利用废矿井建设处置库，设置若干处置单元和处置孔。n从处置孔中心往外形成一个由废物体废物容器缝隙金属套筒回填材料岩石组成的严密的阻滞和屏障系统。n废物放满后封堵处置孔，最终关闭处置库。可回取库封闭难度更高。n全部地下处置工作必须由地面操纵的机械完成。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n通用概念设计方案：采用两口以上的竖井分别输运废物和工作人员。在选定深度的工作层面上建巷道，根据高放废物自释热和工程屏障热传导情况布置钻孔，在钻孔中叠放废物罐厚封堵钻孔。见图11-1 。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n美国尤卡山处置库概念设计方案： 在300a内可回取，设计在选定深度的工作层面上打出一条主巷道，在主巷道上分出许多支巷道，高放废物货包罐卧放在地下火车上，拉到设定存放的支巷道中，卧放在支巷道里，上面覆盖防滴水作用的钛防护罩。见图11-2。日本瑞浪地下日本瑞浪地下实验室：位于花实验室：位于花岗岩，岗岩，1000米米日本幌延日本幌延地下实验室地下实验室 500m 瑞典深地质处置：竖井瑞典深地质处置：竖井-巷道型巷道型美国内华达州的尤卡山场址美国内华达州的尤卡山场址放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n11.4 11.4 高放废物处置的研究开发活动高放废物处置的研究开发活动n地下实验室（URL）n提供接近实际处置条件的地质环境系统，提供设计参数、实践经验、人员培训，以及与公众沟通和国际合作。n现在全世界已建成和在建的地下实验室共17个，有8个已投入运作。分属美国（凝灰岩）、德国（废盐矿）、瑞士（花岗岩、粘土）、法国（粘土）、日本（花岗岩）、比利时（粘土）、加拿大（花岗岩）等。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置（1）普通地下实验室：德国Asse（2）特定场址地下实验室：美国尤卡山ESF、芬兰Onkalo、加拿大Whiteshell和比利时Mol。n地下实验室的选型和费用估算n建特定场址地下实验室的前提条件是处置库场址已基本选定。n达到亿欧元级水平加拿大地下实验室加拿大地下实验室瑞典瑞典ASPO地下实验室外景地下实验室外景放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n地下实验室的功能和作用n地下实验室是建库的一次实际演习。（1）开发场址特性评价和场址监测的方法与设备（2）试验和验证处置库模型（3）开发建库工程技术方法和设备，积累经验，培训人员（4）支持监管活动（5）吸引国际合作（6）提高公众对高放处置的了解、信任和支持放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n天然类比研究n提供佐证n提供借鉴n提供旁证n铀（钍）矿自然类比研究n中核、南大：铀矿石和围岩中的铀钍迁移范围十分有限，在5106年间不超过3035m。n东华：青铜文物的腐蚀和模拟研究。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n天然物考古自然类比研究n奥克洛现象：西非加蓬共和国的奥克洛天然反应堆，在20亿年前发生链式反应，持续约105106年，“燃烧”了10002000t铀，产生了大量裂变产物和锕系核素，估计产生了4t钚，20亿年仅仅迁移几米远，证明地质构造可以实现安全隔离放射性核素。古老的核反应堆古老的核反应堆奥克洛铀矿奥克洛铀矿青铜文物腐蚀层的研究青铜文物腐蚀层的研究疏松亚层、疏松亚层、 Cu氧化物亚层、氧化物亚层、 Cu碳酸盐亚层碳酸盐亚层 放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n天然玻璃体高放废物玻璃固化体的耐久性。n铁陨石高放废物包装容器腐蚀速率；金属容器在处置环境中的腐蚀机理主要是化学和电化学作用。n人物造考古自然类比研究n马王堆汉墓的发掘显示了木炭和黏土密封层2100年隔水、隔气的有效性，黏土类物质作为缓冲和回填材料对废物处置工程屏障的有效作用。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n评价模式和参数n高放废物处置库安全隔离的期限远远超出了现有试验和验证的时间与空间尺度，只能依靠数学模式计算来推断。废物处置系统的安全评价需要开发和使用能够定量描述处置系统重要情景及其后果的模式。n建立模式通常要作许多简化和假定，需要用许多参数。选用复杂模式可能有些数据不容易获得，而且存在较大的不确定度。n参数获取的难度和工作量都很大。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n情景分析和后果分析n识别会导致处置库性能改变或造成放射性核素转移到生物圈和可能引起生物学后果的过程或事件：自然产生的，废物本身诱发的，人类活动引起的。n美国尤卡山处置库：n地质灾害n火山活动n核临界事故n人类闯入n气候改变放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n不确定度分析和灵敏度分析n不确定度分析使一个系统的预测性能与真实性能偏离的程度定量化。n不确定度主要来自两个方面：一是来自模式和参数接近真实系统的程度；二是来自人类活动、地质和气候变化及处置系统长期演变的不确定性。n灵敏度分析帮助找出对安全评价结果有重要影响的那些参数和假定。n安全评价n数据库建设放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n11.5 11.5 核素迁移研究核素迁移研究n处置在5001000m深地下的废物体处于温度场（T）渗流场（H）应力场（M）化学场（C）生物场（B）辐射场（R）耦合作用的环境中。n核素迁移过程的物理化学行为十分复杂，影响因素很多：核素的物理化学性质如水解、聚合、吸附、溶解、配合、沉淀、矿化、氧化还原、离子交换等；环境条件如Ph、Eh、离子强度、温度、辐射场、压力和应力以及微生物和腐殖质的存在等。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n迁移作用：正向作用如溶解、弥散、扩散、渗透、地下水输运、胶体载带、微生物载带；逆向作用如自身衰变、离子交换、吸附、沉淀、沉降、聚凝、矿化、分散稀释等，实际的迁移，是这两方面因素共同作用和平衡的结果。n迁移类型：机械迁移、物理化学迁移、生物迁移n迁移载体：地下水的运动速度和方向是关键因素。n重要核素：长寿命核素239Pu、237Np、99Tc、129I；特长寿命核素126Sn、79Se、36Cl、107Pd、59Ni等。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n核素迁移研究n分配系数Kd（ml/g）：表征平衡时放射性核素在液相与固相分配特征。n扩散系数Da（m2/s）：扩散是由浓度差引起的，遵循费克定律。n滞留因子Rf：Kd值越大说明固相滞留核素的能力越强。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n配合反应：阴离子与核素的阳离子发生配合反应，改变核素形态，影响它们迁移行为。n水解反应：锕系核素在中性和碱性条件下发生水解反应。n胶体的形成：胶体是促进Np、Pu、Am、Cm、Th传输和迁移的重要载体。n腐殖质作用：锕系元素可形成腐殖质配合物，增加在地下水中的溶解度，促进锕系核素的迁移作用；另一方面，它又容易被黏土和岩石物质所吸附，这有阻滞锕系核素迁移的作用。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n微生物作用（1）微生物酶的催化作用促进废物固化体贮罐的腐蚀；（2）侵蚀玻璃固化体；（3）改变地下水的PH和Eh；（4）破坏缓冲/回填材料膨润土；（5）生物降解腐殖质，产生CO2和CH4等气体；（6）直接摄取核素吸附、吞食和滞留核素；（7）作为配位体，络合核素和促进核素的迁移；（8）作为核素的载体，形成假胶体；放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n辐解作用n水辐解会产生自由基、氧化剂H2O2和还原剂H2，废物辐解形成NOx、SOx、CO2和CH4等气体和酸性物质，加速金属容器的腐蚀；也会改变地下水pH，改变核素的氧化还原态。n气体的生成n金属腐蚀和微生物降解有机物是产生气体的主要来源。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n11.6 11.6 高放废物处置的国际现状高放废物处置的国际现状n进展迟缓n乏燃料是资源还是废物有争论n处置库选址条件高，场址难找n处置费用大，技术难度高，资源不足n公众对处置安全性的认同和社会/政治阻力放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n美国已建成运行WIPPn位于新墨西哥州的卡尔斯巴德，属超铀废物隔离试验设施，投资20多亿美元，1999年3月正式投入使用，属于深地质处置库，处置容量17.6万m3 。n离地面650m深地下的盐层中，处置库有7个单元，每个高6m宽10m长100m，设有4个竖井运送人员、材料、废物和通风。n处置军工核设施700m3需远距离操作的超铀废物，17万m3可直接操作（表面剂量率小于2mSv/h）的超铀废物，设计运行35年，期间废物可以回取。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n美国尤卡山处置库正在建设n1983年在6个州选出9个预选场址，1989年选定尤卡山；1998年完成可行性报告，2002年批准建设，计划2016年建成。n南距拉斯维加斯180km，东距内华达核试验场35km，处置库位于地表下300m。n设计容量为7万t，100年内可回取，预计投资600亿美元。n现已建立特定场址地下实验室ESF。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n芬兰：建成地下实验室n2000年，选定奥尔基洛托核电站附近的花岗岩为处置场址，预计2010年建成ONKALO地下实验室，计划2012年开始建造处置库。n法国：高放研究3大方向，继续研究1520年n分离嬗变、地下实验室、地表长期贮存n高放废物处置国际合作交流nIAEA鼓励开展合作研究n重视公众信任和社会支持芬兰：芬兰：2.8 km 的坑道已完成的坑道已完成瑞典候选场址瑞典候选场址Simpevarp鸟瞰图鸟瞰图法国法国 BURE 地下实验室地下实验室法国法国 BURE 地下实验室外景地下实验室外景放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n可回取性和可逆转性（1）地质环境的不均匀性和长期包容能力的不确定性，可能存在着我们尚未认识的风险。（2）可予挽救和弥补，缓解人们的担忧和顾虑。（3）保留以后再开发利用的机会。（4）是对后代人能力的信任。n可回取性对废物包装容器和处置库设计等许多方面提出了更高要求，增加处置的难度和投资。n尤卡山设计巷道卧放，不用缓冲回填材料。放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置第十一章第十一章 高放废物处置高放废物处置n我国高放废物安全处置工作n国防高放废液玻璃固化；2020年近1000t/a乏燃料。n高放废物地质处置研究开始于1985年，主要成绩：n甘肃北山场址选址n核素迁移科研n缓冲/回填材料研究n2006年，国防科工委、科技部、环保总局发布高放废物地质处置研究开发规划指南，规划2020年前后建成地下实验室，21世纪中叶建成高放废物地质处置库。北山日出北山日出中国甘肃中国甘肃第十一章完